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材料科学与工程学院

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逯一中课题组Nano Letters:单原子钴纳米酶机理研究新进展

作者:|发布于:2023年03月24日|点击量:

近日,济南大学材料科学与工程学院逯一中教授课题组与北京理工大学梁敏敏教授课题组以及新加坡A*STAR的Shibo Xi教授合作在纳米材料领域顶级期刊《Nano Letters》(纳米快报)杂志上发表题为Regulating the N Coordination Environment of Co Single-Atom Nanozymes for Highly Efficient Oxidase Mimics的研究论文。

纳米酶是一类具有类酶性质的生物激发纳米材料,因其成本低、稳定性高、易于批量生产和催化活性可调等优点而引起了人们的广泛关注。虽然纳米酶的研究已经取得了重大进展,但相对较低的动力学和催化效率极大地限制了它们的广泛应用。此外,纳米酶的催化活性位点尚不清楚,导致难以深入了解其详细的催化机制。因此,合理设计和开发具有明确活性位点和较高催化活性的多功能纳米酶,仍然是一项重大的挑战。单原子催化剂(SACs)具有原子分散的金属活性位点,锚定在氮掺杂碳结构(M−N−C)上,由于其独特的电子和几何结构,已成功应用于高效催化剂的制备。单原子纳米酶通过模仿天然金属酶高度进化的催化活性中心,被认为是天然金属酶的潜在替代品,并在许多重要的生化反应中表现出出色的性能。更有趣的是,单原子纳米酶的均相活性位点可以最大限度地提高金属原子的原子利用效率。同时,明确的原子结构和配位环境可以为进一步理解其结构与性能之间的关系提供理想的模型系统。

受天然酶的金属配位结构的启发,研究团队发现Co单原子纳米酶的类氧化酶活性在很大程度上取决于Co单原子催化位点周围的局部N配位环境,N原子的配位数可以在很大程度上调节Co原子对O2的吸附性能,从而影响其类酶活性。此外,还通过密度泛函理论(DFT)计算和酶活性分析实验证明了所制备的一系列具有不同氮配位数的Co单原子纳米酶(Co-Nx(C),x=2-4)的N配位与类氧化酶活性之间的调制关系。在所研究的单原子Co催化剂中,具有三配位N原子的Co-N3(C)表现出最佳的氧吸附结构和稳健的活性氧(ROS)生成能力,从而表现出最优的类氧化酶催化活性。

这项工作促进了未来在原子水平上靶向反应的合理纳米酶设计的发展,为在原子尺度上微调类酶活性提供了指导思想。

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该项研究由济南大学材料科学与工程学院逯一中教授课题组与北京理工大学梁敏敏教授课题组以及新加坡A*STAR的Shibo Xi教授合作完成,济南大学材料科学与工程学院为第一完成单位。逯一中教授、梁敏敏教授和Shibo Xi教授为论文的共同通讯作者,济南大学材料科学与工程学院逯一中教授课题组2022届硕士毕业生李哲为论文的第一作者。该研究得到了国家自然科学基金、泰山学者青年专家项目和济南市新高校20条-自主培养创新团队等项目的资助。


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逯一中教授团队:长期致力于金属纳米团簇的合成、表征和电催化应用;贵金属纳米结构材料的设计和合成及其在燃料电池中的应用;二氧化碳电催化还原;构建新型、高效的生物传感器和单原子/二维纳米结构材料的复合物在催化反应中的应用研究。

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逯一中,1985年12月生,汉族,无党派人士,山东东营人,研究生,理学博士,济南大学材料科学与工程学院教授、博士生导师。泰山学者青年专家,爱思唯尔2020中国高被引学者。获得2019年度山东省属高校优秀青年人才联合基金项目、2019年度吉林省科学技术奖一等奖、2013年度吉林省自然科学学术成果奖一等奖等。