2024年11月23日，我院逯一中教授团队在超薄重构Co6.8Se8纳米片中O-O自由基偶联反应用于高效电催化析氧反应和锌空气电池方面取得研究进展，相关成果以“O-O Radical Coupling in Ultrathin Reconstructed Co6.8Se8 Nanosheets for Effective Oxygen Evolution and Zinc-Air Batteries”的研究论文发表在国际顶级期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》上。济南大学为本论文的第一完成单位，材料学院逯一中教授、巴塞罗那大学何仁博士，加泰罗尼亚能源研究所Andreu Cabot教授，为该论文的共同通讯作者。本文的第一作者为材料学院青年教师何传生博士（博士毕业于北京师范大学，厦门大学博士后），共同第一作者为巴塞罗那大学杨林林博士和厦门大学董程远博士。《Angew. Chem. Int. Ed.》是国际顶级化学、材料、生物等权威期刊。

  设计具有最佳表面化学状态的超薄过渡金属催化剂对电催化析氧反应（OER）至关重要。然而，结构依赖的电化学性能及其潜在的催化机理仍未得到明确的区分。在本研究中，我们通过将催化性不活跃的硒（Se）引入超薄Co(OH)2中，合成了厚度达到亚纳米级的超薄Co6.8Se8纳米片，从而将析氧反应多步骤电子质子反应路径从吸附物演化机制（AEM）转变为氧-氧偶联路径机制（OPM）。所制备的超薄Co6.8Se8纳米片在10 mA/cm²电流密度下展现出253 mV的过电位，优于大多数已报道的钴基电催化剂。通过先进的原位同步辐射光谱技术和X射线吸收光谱分析，我们发现超薄Co6.8Se8纳米片在OER过程中，表面重构为Se掺杂的Co(OH)2，可以触发O*-O*自由基偶联反应，而非AEM路径中的OOH*中间体，从而降低能量输入。密度泛函理论（DFT）计算确认，Co6.8Se8纳米片具有较短的Co-Co键长和稳定的Co-Se键，能够通过OPM路径优化限速步骤的能量障碍。此外，基于Co6.8Se8纳米片的可充电锌空气电池在4 mA/cm²电流密度下连续充放电超过500小时，表现出卓越的稳定性。本研究突出了电催化析氧气反应路径的结构依赖性转变，并为进一步开发设计其它高效的过渡金属超薄纳米片OER催化剂提供了参考。

图1催化剂结构及配位环境分析

图2 催化剂的析氧电化学性能及锌-空气电池以及稳定性测试